Forscher verbessern die CO₂-Photoreduktion mithilfe einer neuen metallorganischen Struktur

Photokatalytische Umwandlung von CO₂ in C₂ Die Produktproduktion ist ein wichtiger Prozess auf dem Weg zur Lösung der Energiekrise und zur Erreichung der CO2-Neutralität. Allerdings ist die Produktion von C₂ Die Produktherstellung ist aufgrund des langsamen Mehrelektronentransferprozesses und der inerten C-C-Kopplungsprozesse schwierig.

In einer Studie veröffentlicht in Angewandte Chemie Internationale AusgabeProfessor Liu Tianfu vom Fujian Research Institute of Matter Structure der Chinesischen Akademie der Wissenschaften und Professor Wu Xinping von der East China University of Science and Technology konstruierten ein metallorganisches Gerüst (MOF) mit delokalisierten Orbitalen und schlugen eine Strategie für den direkten Ladungstransfer vor verbessern die Effizienz des Elektronentransfers und der Trennung und steigern dadurch die Leistung der photokatalytischen Reaktion.

Die Forscher konstruierten die Verbindung MOF (PFC-98), die delokalisierte Orbitale auf dem Metallcluster und Linker im MOF aufweist, indem sie die Baueinheiten aufwendig regulierten. Sie fanden heraus, dass sich die photokatalytische Leistung im isoretikulären MOF (PFC-98) deutlich verbesserte, nachdem einfach der 1,4-Di(1H-pyrazol-4-yl)benzol (H2DPB)-Linker durch einen elektronenarmen Linker 2,5 ersetzt wurde -di(1H-pyrazol-4-yl)thiazolo[5,4-d]Thiazol (PyTT).

Photokatalytische Experimente zeigten, dass PFC-98 außergewöhnliche Konzentrationen von 58,14 μmol g aufwies⁻¹ H⁻¹ und 43,14 μmol g⁻¹ H⁻¹ für Acetat und Ethanol in CO₂ Gesamtreaktion bzw. übertrifft die katalytische Leistung der meisten bisher beschriebenen Materialien.

Darüber hinaus zeigten die Forscher durch theoretische Berechnungen, dass die Energieniveaus der niedrigsten unbesetzten Molekülorbitale (LUMOs) des Liganden und Clusters in PFC-98 gut geeignet sind, um delokalisierte Orbitale zu konstruieren, die den direkten elektronischen Anregungstransfer vom Liganden zum Metallcluster erleichtern , wodurch die Effizienz des Elektronentransfers und der Trennung verbessert wird.

Durch spektroskopische Charakterisierungen bestätigten sie, dass bei Photoanregung ein langlebiger, intermediärer, getrennter Ladungszustand auftrat, der die Lebensdauer des angeregten Zustands verlängerte und die Effizienz der Elektron-Loch-Trennung verbesserte.

Darüber hinaus fanden die Forscher heraus, dass die Elektronendichte auf dem Metallcluster bei PFC-98 offensichtlich viel höher war als bei isoretikulär, was das Auftreten von C begünstigt₂ Erzeugung aus CO₂ photokatalytische Reaktion.

Diese Studie liefert einen neuen Ansatz für die photokatalytische CO-Reduktion₂ C erstellen₂ Produkte.