Photokatalytische Umwandlung von CO2 in C2 Die Produktproduktion ist ein wichtiger Prozess auf dem Weg zur Lösung der Energiekrise und zur Erreichung der CO2-Neutralität. Allerdings ist die Produktion von C2 Die Produktherstellung ist aufgrund des langsamen Mehrelektronentransferprozesses und der inerten C-C-Kopplungsprozesse schwierig.
In einer Studie veröffentlicht in Angewandte Chemie Internationale AusgabeProfessor Liu Tianfu vom Fujian Research Institute of Matter Structure der Chinesischen Akademie der Wissenschaften und Professor Wu Xinping von der East China University of Science and Technology konstruierten ein metallorganisches Gerüst (MOF) mit delokalisierten Orbitalen und schlugen eine Strategie für den direkten Ladungstransfer vor verbessern die Effizienz des Elektronentransfers und der Trennung und steigern dadurch die Leistung der photokatalytischen Reaktion.
Die Forscher konstruierten die Verbindung MOF (PFC-98), die delokalisierte Orbitale auf dem Metallcluster und Linker im MOF aufweist, indem sie die Baueinheiten aufwendig regulierten. Sie fanden heraus, dass sich die photokatalytische Leistung im isoretikulären MOF (PFC-98) deutlich verbesserte, nachdem einfach der 1,4-Di(1H-pyrazol-4-yl)benzol (H2DPB)-Linker durch einen elektronenarmen Linker 2,5 ersetzt wurde -di(1H-pyrazol-4-yl)thiazolo[5,4-d]Thiazol (PyTT).
Photokatalytische Experimente zeigten, dass PFC-98 außergewöhnliche Konzentrationen von 58,14 μmol g aufwies−1 H−1 und 43,14 μmol g−1 H−1 für Acetat und Ethanol in CO2 Gesamtreaktion bzw. übertrifft die katalytische Leistung der meisten bisher beschriebenen Materialien.
Darüber hinaus zeigten die Forscher durch theoretische Berechnungen, dass die Energieniveaus der niedrigsten unbesetzten Molekülorbitale (LUMOs) des Liganden und Clusters in PFC-98 gut geeignet sind, um delokalisierte Orbitale zu konstruieren, die den direkten elektronischen Anregungstransfer vom Liganden zum Metallcluster erleichtern , wodurch die Effizienz des Elektronentransfers und der Trennung verbessert wird.
Durch spektroskopische Charakterisierungen bestätigten sie, dass bei Photoanregung ein langlebiger, intermediärer, getrennter Ladungszustand auftrat, der die Lebensdauer des angeregten Zustands verlängerte und die Effizienz der Elektron-Loch-Trennung verbesserte.
Darüber hinaus fanden die Forscher heraus, dass die Elektronendichte auf dem Metallcluster bei PFC-98 offensichtlich viel höher war als bei isoretikulär, was das Auftreten von C begünstigt2 Erzeugung aus CO2 photokatalytische Reaktion.
Diese Studie liefert einen neuen Ansatz für die photokatalytische CO-Reduktion2 C erstellen2 Produkte.
Weitere Informationen:
Hai-Xiong Liu et al., Delokalisierte Orbitale auf Metallclustern und organischen Linkern ermöglichen einen erhöhten Ladungstransfer in der metallorganischen Struktur für Bulk-CO2 Photoreduktion, Angewandte Chemie Internationale Ausgabe (2024). DOI: 10.1002/ange.202411508
Zur Verfügung gestellt von der Chinesischen Akademie der Wissenschaften
Zitat:Forscher verbessern CO₂-Photoreduktion mit neuem metallorganischem Gerüst (2024, 23. September), abgerufen am 23. September 2024 von https://phys.org/news/2024-09-photoreduction-metal-framework.html
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