Umfassendes Modell enthüllt quantenmechanische Effekte hinter der Photolumineszenz in dünnen Goldfilmen

EPFL-Forscher haben das erste umfassende Modell der quantenmechanischen Effekte hinter der Photolumineszenz in dünnen Goldfilmen entwickelt; Eine Entdeckung, die die Entwicklung von Solarkraftstoffen und -batterien vorantreiben könnte.

Lumineszenz oder die Emission von Photonen aus einer Substanz, die Licht ausgesetzt wird, ist seit Hunderten von Jahren in Halbleitermaterialien wie Silizium bekannt. Das Verhalten von Elektronen im Nanomaßstab, wenn sie Licht absorbieren und dann wieder abgeben, kann Forschern viel über die Eigenschaften von Halbleitern verraten. Deshalb werden sie häufig als Sonden zur Charakterisierung elektronischer Prozesse eingesetzt, beispielsweise in Solarzellen.

Im Jahr 1969 entdeckten Wissenschaftler, dass alle Metalle in gewissem Maße lumineszieren, doch die Jahre seitdem haben kein klares Verständnis dafür geliefert, wie dies geschieht. Das erneute Interesse an dieser Lichtemission, motiviert durch nanoskalige Temperaturkartierung und photochemische Anwendungen, hat die Debatte über ihre Ursprünge neu entfacht. Doch die Antwort war noch unklar – bis jetzt.

„Wir haben sehr hochwertige metallische Goldfilme entwickelt, was uns in die einzigartige Lage versetzt, diesen Prozess ohne die Störfaktoren früherer Experimente aufzuklären“, erklärt Giulia Tagliabue, Direktorin des Nanoscience Laboratory for Energy Technologies (LNET) der Schule. des Ingenieurwesens.

In einer aktuellen Studie veröffentlicht in Licht: Wissenschaft und AnwendungenTagliabue und das LNET-Team fokussierten Laserstrahlen auf extrem dünne Goldfilme (zwischen 13 und 113 Nanometern) und analysierten dann das resultierende schwache Leuchten.

Die durch ihre präzisen Experimente generierten Daten waren so detailliert und unerwartet, dass sie mit Theoretikern des Barcelona Institute of Science and Technology, der University of Southern Denmark und des Rensselaer Polytechnic Institute (USA) zusammenarbeiteten, um die quantenmechanische Modellierung zu überarbeiten und anzuwenden . Methoden.

Der umfassende Ansatz der Forscher ermöglichte es ihnen, die Debatte über die Art der von Filmen ausgehenden Lumineszenz – Photolumineszenz – beizulegen, die durch die spezifische Art und Weise definiert wird, wie sich Elektronen und ihre entgegengesetzt geladenen Gegenstücke (Löcher) als Reaktion auf Licht verhalten. Es ermöglichte ihnen auch, das erste umfassende und vollständig quantitative Modell dieses Phänomens in Gold zu erstellen, das auf jedes Metall anwendbar war.

Unerwartete Quanteneffekte

Tagliabue erklärt, dass das Team mithilfe eines dünnen Films aus einkristallinem Gold, der mit einer neuen Synthesetechnik hergestellt wurde, den Photolumineszenzprozess untersuchte, indem es das Metall immer dünner machte. „Wir beobachteten einige quantenmechanische Effekte, die in Filmen bis zu einer Dicke von etwa 40 Nanometern auftraten, was unerwartet war, da man bei einem Metall normalerweise solche Effekte nur dann sieht, wenn man deutlich unter 10 Nanometer geht“, sagte sie.

Diese Beobachtungen lieferten wichtige räumliche Informationen darüber, wo genau der Photolumineszenzprozess in Gold stattfand, eine Voraussetzung für die Verwendung des Metalls als Sonde. Ein weiteres unerwartetes Ergebnis der Studie war die Entdeckung, dass das photolumineszierende Signal (Stokes) von Gold zur Messung der Oberflächentemperatur des Materials verwendet werden kann, ein Segen für Wissenschaftler, die im Nanobereich arbeiten.

„Bei vielen chemischen Reaktionen auf der Oberfläche von Metallen gibt es viele Debatten darüber, warum und unter welchen Bedingungen diese Reaktionen stattfinden. Die Temperatur ist ein Schlüsselparameter, aber die Messung der Temperatur im Nanobereich ist äußerst schwierig, da ein Thermometer Ihre Messung beeinflussen kann.“ Es ist ein großer Vorteil, ein Material untersuchen zu können, indem man das Material selbst als Sonde verwendet“, sagt Tagliabue.

Ein Maßstab in der Entwicklung von Solarkraftstoffen

Die Forscher glauben, dass ihre Erkenntnisse es ermöglichen werden, mithilfe von Metallen beispiellose detaillierte Informationen über chemische Reaktionen zu gewinnen, insbesondere über solche in der Energieforschung. Metalle wie Gold und Kupfer, LNETs nächster Forschungsschwerpunkt, können bestimmte Schlüsselreaktionen auslösen, wie die Reduzierung von Kohlendioxid (CO).₂) in kohlenstoffbasierte Produkte wie Solarkraftstoffe umwandeln, die Sonnenenergie in chemischen Bindungen speichern.

„Um den Klimawandel zu bekämpfen, brauchen wir Technologien zur CO-Umwandlung.“₂ in andere Chemikalien, die auf die eine oder andere Weise nützlich sind“, sagt LNET-Postdoktorand Alan Bowman, Erstautor der Studie.

„Die Verwendung von Metallen ist eine Möglichkeit, dies zu erreichen, aber wenn wir nicht vollständig verstehen, wie diese Reaktionen auf ihren Oberflächen ablaufen, können wir sie nicht optimieren. Lumineszenz bietet eine neue Möglichkeit zu verstehen, was in diesen Metallen passiert.“